Chorwacja
Urodził się w Rijece, lecz bardzo szybko trafił do słynnej akademii Dinama Zagrzeb, skąd wypłynął na szersze wody. Latem 2013 roku sięgnęła po niego Genoa, lecz barwy Gryfonów reprezentował jedynie przez sezon. W kolejnych rozgrywkach był już zawodnikiem Sassuolo. Dobre występy na boiskach włoskiej Serie A zaowocowały transferem do Atletico Madryt, lecz Chorwat nigdy nie potrafił przekonać do siebie Diego Simeone, a zadania nie ułatwiały mu nawracające problemy zdrowotne.
Sime Vrsaljko trafił do Interu latem 2018 roku na zasadzie wypożyczenia z opcją transferu definitywnego. Chorwacja właśnie zdobyła srebrny medal na Mistrzostwach Świata, a czołową rolę w tym sukcesie odgrywał m.in. prawy defensor. Powrót do Włoch nie okazał się jednak zbyt szczęśliwy dla Vrsaljko. Piłkarz przegrywał rywalizację z D'Ambrosio i ciągle narzekał na problemy z kolanem. W pewnym momencie zapadła decyzja o konieczności zabiegu chirurgicznego, która w praktyce oznaczała koniec przygody piłkarza z Interem.