Słynny Argentyńczyk, oprócz reprezentacji Argentyny, grał również dla reprezentacji Włoch. Do Interu trafił z Boca Juniors w 1957 roku i spędził tu 4 sezony. W czasie gry dla Interu, Angelillo zdobył 77 bramek w 127 meczach, co jest wynikiem bardzo dobrym. Podczas sezonu 1858/1959 popisał się znakomitą skutecznością, kiedy w 33 meczach zdobył 33 bramki. Na boisku znakomicie rozumiał się z Benito "Veleno" Lorenzim, który grał swój ostatni sezon w Interze.
Z drużyny wyrzucił go Helenio Herrera, który uważał iż jego kobieta, tancerka z klubu nocnego ma na niego zły wpływ i odbija się to na jego dyspozycji sportowej. Po przygodzie w Interze, w 1961 roku przeszedł do Romy, później grał jeszcze w Milanie, Lecco i Genoi.